環境友好磷化鎳催化劑的HDN 性能研究論文
1 實驗部分
1.1 實驗藥品
隨着人們環保意識的增強對油品中的硫氮含量要求越來越嚴格,傳統的催化劑已不能滿足日益提高的要求。過渡金屬磷化物與 TiO2改性γ-Al2O3作爲一種新型的加氫催化劑有着優越的潛力[1,2]。本文采用原位還原技術製備出 Ni2P/TiO2-Al2O3催化劑,以喹啉爲模型化合物對催化劑的加氫脫氮性能進行評價,結果表明該催化劑具有優良加氫脫氮效果,應用前景非常廣闊。
1.2 催化劑的製備
1.2.1 TiO2-Al2O3複合載體的製備
將一定量的'鈦酸四正丁酯溶解在無水乙醇中,加冰醋酸使之與鈦酸四正丁酯形成螯合物,得到顆粒細小且均勻的膠體溶液。將無水乙醇、去離子水以及鹽酸的混合液溶滴加到溶膠中,加入一定量的模板劑,攪拌 2 h;緩慢加入 A12O3水溶液,形成堅硬凝膠,放入乾燥箱中,在 120 ℃下恆溫乾燥 24 h。將製得的晶體研成粉末後放入馬弗爐中 550 ℃恆溫焙燒 4 h,得到 TiO2-Al2O3複合載體。對應不同鈦鋁比,製備了四種載體,其 TiO2與 A12O3比分別爲 1∶2、1∶4、1∶6 和 1∶8,將其分別記爲 TA12、TA14、TA16、TA18。
1.2.2 催化劑的製備
將計量好的硝酸鎳和磷酸二氫銨溶於去離子水中,將溶液逐滴滴加到鈦鋁複合載體粉末上。室溫下浸漬 12 h,在乾燥箱中 120 ℃恆溫 12 h,再於馬弗爐中程序升溫至 550 ℃焙燒 4 h,製得催化劑前驅體。前驅體氧化鎳的還原在連續固定牀高壓微反裝置上進行,首先將催化劑前驅體壓片破碎,採用程序升溫法進行還原,得到 Ni2P/TiO2-Al2O3催化劑。製得磷化鎳負載量不同的載體,其負載量分別爲10%、15%、25%和 35%。
2 結果與討論
2.1 催化劑活性評價
2.1.1 不同 TA 摩爾配比的複合載體對催化劑 HDN活性的影響
以含 1%(wt)喹啉的正十二烷溶液爲模型化合物,考察催化劑的 HDN 活性,在反應壓力 3.0 MPa,溫度 360 ℃,氫油比 500,空速 3.0 h-1的條件下進行 HDN 反應。
2.1.2 模板劑用量對催化劑加氫脫氮性能影響
模板劑對複合載體的結構有着重要影響,模板劑的加入對改善載體的比表面積和孔結構起重要作用。本實驗以十六烷基三甲基溴化銨(CTAB)爲模板劑,以模板劑和鈦酸丁酯摩爾比分別爲 1/2,1/3,1/5,1/8 和 1/10 的複合載體制成 Ni2P/TiO2-Al2O3催化劑,考察不同模板劑用量對催化劑加氫活性的影響,選用 TA14 載體,Ni2P 負載量爲 25%( wt)的催化劑進行實驗,在反應壓力 3.0 MPa,溫度 360 ℃,氫油比 500,空速 3.0 h-1的條件下進行 HDN 反應。
2.1.3 活性組分負載量對催化劑 HDN 活性的影響
活性組分是催化劑主要活性中心,負載量不同對催化劑活性有較大的影響,實驗中進一步考察活性組分負載量對催化劑 HDN 性能的影響,實驗採用磷化態的 Ni 作爲催化劑的活性組分,鎳磷摩爾比爲 2:1.3,分別採用 10%,15%,25%和 35%(wt)的Ni2P 活性組分負載量,並以 TA14 作爲載體,考察Ni2P 活性組分負載量對催化劑活性的影響,在反應壓力 3.0 MPa,溫度 360 ℃,氫油比 500,空速 3.0 h-1的條件下進行 HDN 反應。
3 結 論
(1)試驗結果表明:製備複合載體最佳鈦鋁比n(Ti)/n(Al)=1/4,在壓力爲 3 MPa,體積空速爲 3 h-1,氫油體積比爲 500,反應溫度爲 360 ℃的條件下,催化劑的加氫脫氮活性最高,可達 98%。
(2)複合載體制備過程中模板劑用量對Ni2P/TiO2-Al2O3催化劑的加氫脫氮性能的影響顯著,確定模板劑和鈦酸四正丁酯最優摩爾比爲 0.2。
(3)當負載量爲 25%(wt)時,達到了 Ni2P 在TA14 載體上的分散闞值,此時 Ni2P 催化劑的 HDN活性達到最大。
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